Активность и стабильность Mo/ZSM-5 катализаторов с иерархической системой пор в процессе неокислительной конверсии метана
А.А. СТЕПАНОВ1, Е.В. МИКУБАЕВА1, Л.Н. ВОСМЕРИКОВА1, Я.Е. БАРБАШИН1, В.Г. БОНДАЛЕТОВ2, А.В. ВОСМЕРИКОВ1
1Институт химии нефти СО РАН, Томск, Россия stepanov@ipc.tsc.ru 2Национальный исследовательский Томский политехнический университет, Томск, Россия bondaletovvg@mail.ru
Ключевые слова: цеолит ZSM-5, полианилин, неокислительная конверсия метана, бензол, иерархические катализаторы
Страницы: 207-215
Аннотация
Представлены результаты исследования активности и стабильности Mo/ZSM-5 катализаторов с иерархической системой пор в процессе неокислительной конверсии метана в ароматические углеводороды. Методом гидротермального синтеза получены цеолиты ZSM-5 с добавкой в качестве второго структурообразователя (темплата) различного количества полианилина (3, 6 и 12 %), наряду с гексаметилендиамином (ГМДА). На основе полученных цеолитов и наноразмерного порошка Мо методом твердофазного синтеза приготовлены Mo/ZSM-5 катализаторы. Согласно данным ИК-спектроскопии, все синтезированные цеолиты относятся к типу ZSM-5 и имеют кристалличность, равную 100 %. Показано, что добавление второго темплата (полианилина) на стадии синтеза приводит к улучшению текстурных характеристик цеолита: повышению удельной поверхности и объема мезопор при незначительном изменении объема микропор, по сравнению с ZSM-5, синтезированным только с использованием ГМДА. При повышении количества добавляемого полианилина на стадии синтеза наблюдается увеличение среднего размера пор цеолита до 3.1 нм. Добавление полианилина приводит также к изменению их кислотных свойств. Сила и концентрация кислотных центров цеолита, относящихся к бренстедовским кислотным центрам, снижаются, что, вероятно, связано с изменениями в распределении атомов Al в структуре цеолита и, как следствие, к перераспределению бренстедовской и льюисовской кислотности. Неокислительную конверсию метана проводили при температуре 750 °C и атмосферном давлении в кварцевом реакторе с неподвижным слоем катализатора. Каталитические испытания показали, что добавление полианилина приводит к получению образцов, характеризующихся более высокой активностью и селективностью в отношении образования бензола. Наилучшие показатели активности и стабильности наблюдаются на катализаторе Mo/ZSM-5, синтезированном на основе цеолита с добавлением 6 % полианилина: конверсия метана составила 11.5 %, выход бензола - 6.7 %.
DOI: 10.15372/KhUR2026739 EDN: KVSEGS
|